2月18日，記者從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校國家同步輻射實(shí)驗室教授姚濤團隊與華中科技大學(xué)教授夏寶玉團隊、新西蘭奧克蘭大學(xué)博士王子運合作，綜合利用多種同步輻射原位技術(shù)，在質(zhì)子交換膜二氧化碳轉換機制的研究中取得重要進(jìn)展。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《自然》雜志。
開(kāi)發(fā)各種碳中和技術(shù)，對于解決能源與環(huán)境問(wèn)題具有重要意義?；谫|(zhì)子交換膜技術(shù)的電催化二氧化碳轉化，可生產(chǎn)高附加值化學(xué)品和燃料，并可以大電流、長(cháng)時(shí)間穩定工作，是較有前景的實(shí)現工業(yè)化碳轉換的方式之一。利用同步輻射大科學(xué)裝置的多種先進(jìn)表征技術(shù)研究催化劑在服役狀態(tài)下的結構演變和反應機理，對于開(kāi)發(fā)酸穩定的碳轉換催化劑和膜電極系統具有重要的科學(xué)意義和應用價(jià)值。
研究人員使用廢舊鉛酸電池制備出了再生鉛催化劑，并利用再生鉛催化劑在寬pH范圍內取得了較高的電催化二氧化碳轉化活性。這種方法在2.2伏特電壓下、連續工作5200小時(shí)的條件下產(chǎn)生甲酸的法拉第效率超過(guò)93%，電流密度達到600毫安/平方厘米。
為了厘清再生鉛催化劑在電催化二氧化碳轉化反應中的真實(shí)活性結構，研究人員發(fā)展并自研了適用X射線(xiàn)吸收譜的膜電極電催化二氧化碳轉化原位裝置，并分別在合肥光源軟X射線(xiàn)磁性圓二色線(xiàn)站和北京光源XAFS線(xiàn)站開(kāi)展了離線(xiàn)和原位表征。利用原位X射線(xiàn)吸收譜技術(shù)，研究人員發(fā)現再生鉛催化劑在電催化二氧化碳轉化的還原電位下發(fā)生了動(dòng)態(tài)結構演變，金屬態(tài)鉛與碳酸鉛在還原電位下一定比例的共存是最終產(chǎn)生甲酸高選擇性和活性的關(guān)鍵因素。
研究人員進(jìn)一步基于合肥光源原位紅外譜學(xué)技術(shù)和自研原位紅外裝置，采用碳13同位素標記的二氧化碳開(kāi)展了電催化二氧化碳轉化的原位紅外研究，發(fā)現碳酸鉛表面的氣態(tài)二氧化碳會(huì )首先經(jīng)過(guò)表面活化過(guò)程進(jìn)入碳酸鉛晶格，再由晶格中的碳轉換成最終的甲酸產(chǎn)物。研究人員結合理論計算揭示了再生鉛催化劑的固相動(dòng)態(tài)轉變誘導晶格碳活化和二氧化碳轉化機理。
姚濤表示，這項研究成果可利用回收的廢舊電池把二氧化碳轉化為具有高經(jīng)濟價(jià)值的甲酸，對碳中和具有重要應用價(jià)值。
