北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院教授馬丁團隊與大連理工大學(xué)教授石川團隊、中國科學(xué)院大學(xué)教授周武團隊等的聯(lián)合研究取得新進(jìn)展，相關(guān)成果日前發(fā)表于《自然》。
研究團隊設計合成了高密度、高分散的原子級金屬鉑(Pt)物種和立方相碳化鉬(α-MoC)組成的界面催化結構，制備出一種高效、穩定的Pt/α-MoC催化劑。該催化劑可用于催化水煤氣變換(WGS)制氫反應，這也是迄今報道的催化性能最佳的WGS催化劑。
WGS反應是能源化工領(lǐng)域制取純氫重要方式之一。受化學(xué)平衡限制，WGS反應在低溫進(jìn)行更有利，這對催化劑活性和耐久性提出了更高要求。
早在2017年，馬丁團隊等就在《自然》《科學(xué)》上報道了Pt/α-MoC和Au/α-MoC催化劑可在低溫下實(shí)現極高產(chǎn)氫效率，開(kāi)辟了WGS高效制氫、粗氫提純等新途徑。
“α-MoC具有優(yōu)異的解離水分子(H2O)性質(zhì)，室溫即可實(shí)現H2O的解離并釋放氫氣。但是，一定溫度下表面吸附解離的羥基物種如不能及時(shí)轉化，在長(cháng)效催化過(guò)程中就存在深度氧化α-MoC，從而導致催化劑失活的問(wèn)題。因此，如何實(shí)現H2O和一氧化碳(CO)吸附活化速率的完美匹配，是進(jìn)一步提高催化劑反應活性及長(cháng)效穩定性的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。”石川告訴《中國科學(xué)報》。
此次，研究團隊構建了高密度、高分散的原子級Pt物種和α-MoC組成的界面催化體系，直接觀(guān)察到H2O在α-MoC表面的解離路徑，同時(shí)，高密度原子級Pt物種的存在有效促進(jìn)了CO吸附活化，不僅增強了H2O解離產(chǎn)生活性氧物種的快速反應和脫附，同時(shí)開(kāi)辟了基于CO直接解離步驟的低溫協(xié)同制氫新路徑。
“與其他WGS催化劑相比，Pt/α-MoC催化劑具有更高活性和更寬反應溫度范圍，可以實(shí)現低溫制氫，同時(shí)研究人員還找到了穩定Pt /α-MoC催化劑的方法。”馬丁說(shuō)。
據了解，Pt/α-MoC催化劑突破了美國能源部2004年車(chē)載燃料電池發(fā)展規劃所推算的催化活性限值，具有較好的應用前景。美國化學(xué)會(huì )以催化劑助力燃料電池汽車(chē)發(fā)展為題進(jìn)行了報道，認為這是一個(gè)重要發(fā)現。
目前，相關(guān)制備Pt /α-MoC催化劑技術(shù)已申請專(zhuān)利。馬丁表示，通過(guò)研究Pt /α-MoC催化劑機理，研究團隊還揭示出該催化劑高效原因，為后續高效催化劑研制提供了新思路。
