利用可再生能源進(jìn)行CO2電還原是實(shí)現“雙碳”目標的重要手段之一。甲酸是一種能量載體，也可作為燃料電池的液體燃料，通過(guò)CO2電還原制備甲酸是其資源化利用的重要研究方向。研究中，夏川團隊和曾杰團隊通過(guò)制備鉛單原子合金化的銅基催化劑Pb1Cu，在實(shí)現CO2高效電還原制備甲酸鹽的同時(shí)，保證了該銅基催化劑的高選擇性和穩定性。肖建平團隊進(jìn)一步確定了Pb1Cu的催化機理及活性位點(diǎn)，揭示了Pb1Cu的高催化活性和高選擇性的根本原因。
肖建平團隊建立了“雙通道”二維反應相圖，用于模擬CO2還原在不同催化劑表面的活性趨勢變化。研究發(fā)現，不同于傳統單一催化反應通道所建立的活性趨勢，CO2電還原制備甲酸鹽過(guò)程中存在羧酸根（COOH*）機理和甲酸根（HCOO*）機理，形成催化反應的“雙通道”。因此，CO2電還原制備甲酸鹽過(guò)程的活性趨勢體現了雙活性頂點(diǎn)的性質(zhì)。通過(guò)反應相圖活性趨勢的研究，肖建平團隊證明，CO2電還原制備甲酸鹽反應中，Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機理，這說(shuō)明更優(yōu)的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現出高CO2電還原活性的原因。此外，銅位點(diǎn)也被驗證是Pb1Cu催化CO2電還原制備甲酸鹽的活性位點(diǎn)。該研究為設計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。
相關(guān)研究以“Copper-catalysed Exclusive CO2 to Pure Formic Acid Conversion via Single-atom Alloying”為題，于近日發(fā)表在《自然-納米技術(shù)》（Nature Nanotechnology）上。該工作的第一作者是中科大博士后鄭婷婷，中科大博士研究生劉春曉，我所05T8組助理研究員郭辰曦。上述工作得到中科院潔凈能源創(chuàng )新研究院合作基金、國家自然基金委、中科院B類(lèi)先導專(zhuān)項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”等項目的支持。（文/圖 郭辰曦）
文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41565-021-00974-5
