不飽和重質(zhì)烴是指含有四個(gè)以上碳原子和不飽和碳碳鍵的烴類(lèi)化合物，例如α-烯烴、芳烴等，是用途非常廣泛的重要有機化工原料。目前不飽和重質(zhì)烴的生產(chǎn)主要依賴(lài)于不可再生的化石資源，其制備工藝往往能耗較高且對環(huán)境不友好。為應對CO2等溫室氣體引起的氣候變化問(wèn)題，特別是當前全球碳達峰、碳中和背景下，CO2高效催化轉化利用已成為近年來(lái)催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。以CO2為碳源與可再生能源制取的“綠氫”，通過(guò)催化加氫合成α-烯烴、芳烴等高附加值化學(xué)品，為實(shí)現“雙碳”目標提供新策略，對于推動(dòng)能源變革和綠色低碳發(fā)展具有重要意義。
相比于短碳鏈化學(xué)品，不飽和重質(zhì)烴具有更高的附加值和能量密度。因此，CO2加氫合成不飽和重質(zhì)烴更具吸引力和挑戰性。開(kāi)發(fā)高效穩定的催化劑，精準控制C–O鍵活化和C–C鍵偶聯(lián)，是實(shí)現這一過(guò)程的關(guān)鍵。近年來(lái)，該領(lǐng)域高效催化劑的研發(fā)快速發(fā)展。該綜述圍繞上述過(guò)程，全面介紹了CO2加氫通過(guò)直接和間接兩種不同路徑合成α-烯烴和芳烴的研究進(jìn)展，系統論述了催化劑的理性設計與制備、多活性位點(diǎn)的親密性效應、催化劑的穩定性與失活、反應機理以及反應器設計等問(wèn)題，總結了目前不同CO2轉化路線(xiàn)的優(yōu)勢和發(fā)展現狀，展望了未來(lái)發(fā)展先進(jìn)催化劑面臨的挑戰及其潛在的應用前景，以及下一代CO2加氫技術(shù)在未來(lái)實(shí)現碳中和的機遇。
孫劍團隊一直致力于CO2加氫制備高值化學(xué)品和燃料研究，于2017年報道了CO2加氫直接轉化制備高品質(zhì)汽油(Nat. Commun.，2017)工作，受到了廣泛關(guān)注和研究。隨后，團隊延續多功能催化劑設計理念，陸續實(shí)現了CO2加氫高效轉化制備異構烷烴(ACS Catal.，2018;ACS Catal.，2020)、α-烯烴(ACS Catal.，2020)、芳烴(Appl. Catal. B-Environ.，2021)和高碳醇(Appl. Catal. B-Environ.，2021)等。此外，團隊與企業(yè)合作，建成了二氧化碳加氫合成高品質(zhì)汽油的工業(yè)試驗裝置，并于2020年11月實(shí)現了一次投料試車(chē)成功。
該綜述以“Towards the Development of the Emerging Process of CO2 Heterogenous Hydrogenation into High-value Unsaturated Heavy Hydrocarbons”為題，于近日發(fā)表在Chemical Society Reviews上，并被編輯邀請作為下一期封面文章予以重點(diǎn)推介。相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、中科院A類(lèi)先導專(zhuān)項“變革性潔凈能源關(guān)鍵技術(shù)與示范”、中科院青促會(huì )、遼寧省“興遼英才計劃”和我所創(chuàng )新基金等項目的資助。
